钌取代的磷钼钒多金属氧酸盐在γ-戊内酯制备中的性能研究

编号 zgly0001724948

文献类型 期刊论文

文献题名 钌取代的磷钼钒多金属氧酸盐在γ-戊内酯制备中的性能研究

作者 邵雪婷  孙钟  时君友  段喜鑫 

作者单位 北华大学材料科学与工程学院  东北电力大学化学工程学院 

母体文献 林产化学与工业 

年卷期 2021,41(2)

页码 65-72

年份 2021 

分类号 TQ35 

关键词 多金属氧酸盐  乙酰丙酸  γ-戊内酯  钌 

文摘内容 首先合成了不同氧化性的磷钼钒多金属氧酸盐(HPMoV)——H_(4)PMo_(11)VO_(40)(V1)、H_(5)PMo_(10)V_(2)O_(40)(V2)和H_(6)PMo_(9)V_(3)O_(40)(V3),再通过Ru^(3+)与HPMoV复合引入Lewis酸位点,制备同时具有酸性和强氧化性的RuPMoV系列催化剂——Ru_(4/3)PMo_(11)VO_(40)(4-V1)、Ru_(5/3)PMo_(10)V_(2)O_(40)(5-V2)和Ru2PMo9V3O40(6-V3),并通过XRD、FT-IR、SEM、XPS和NH3-TPD等方法对催化剂结构进行表征;以甲酸(FA)作为氢源,在FA/H2O体系中,乙酰丙酸(LA)为原料催化转化制备γ-戊内酯(GVL),比较了不同催化剂的催化性能,考察了反应条件对催化性能的影响,并分析了反应的动力学。结构表征结果表明:Ru^(3+)已经成功引入多金属氧酸盐结构中,Ru^(3+)对HPMoV中H+的置换并没有改变多酸阴离子的结构,RuPMoV系列催化剂同时具有较强的酸性和氧化性。催化活性研究结果表明:催化剂5-V2的GVL选择性最高,5-V2用量0.1 g,FA用量6 mmol,LA 2.5 mmol,H_(2)O 5 mL,反应温度160℃条件下反应8 h时,LA转化率为98.1%,GVL产率为97.1%,GVL选择性为99.0%;该催化剂使用5次后GVL产率仍可达到87.5%,具有较好的重复使用性能;反应动力学分析表明该反应为一级反应,活化能为49.59 kJ/mol,指前因子为2.89×10^(5)。